天然理心流は剣術、柔術、棒術の三術からなる総合武術である。流祖「近藤内蔵之助長裕」は遠江の人で初めに鹿島新当流を修め、諸国武者修行の後に得る所あり、寛政年間に当流を創始したとされている。
両国薬研堀に道場を構えたが、多くは多摩、相模への出稽古で門人を獲得した。「天に象り、地に法り、以て剣理を究める」と言われるように天地陰陽の自然の法則に従い、極意必勝の境地に至る自在の剣法である。
古流を墨守し太い木刀で相手の根が切れるまで何度も打ち合う稽古が有名ではあるがそれは一面であり「型稽古に終始した」などとは作家の書いた大きな誤解で、当時関東を中心として盛んであった防具着用による竹刀稽古、所謂「撃剣」を早くから導入した新流派でもあった。又、これも当時の流行である「気術」（気合術ではない）の考えを取り入れた稽古体系を持っていた。
当流近藤系の四代目師範 近藤勇
一般的には「近藤勇の新選組の剣」そして「百姓剣法」として有名だが本来は多摩の豪農層だけではなく八王子千人同心に多くの門人を獲得するとともに幕臣や様々な階層にも広がり、尊王佐幕にかかわらず多くの有能な剣客が活躍した。殊に「小野田東市」は「神奈川奉行所剣術師範」を始めとし「幕府講武所」後には「沼津兵学校付属小学校剣術教授」を歴任する等、当流きっての防具剣術のエキスパートであった。
またその門人「川村恵十郎」は徳川慶喜のブレーンとして幕末京都を中心に活躍したが彼の水戸藩士との実戦譚は新撰組とは別に天然理心流の実力を知る事が出来る（川村は後には明治新政府で活躍する事になる）。
「落合直亮」は薩摩方の赤報隊に参加し倒幕の為に暗躍したが彼もまた理心流門人であった。
明治に入り近藤系門人は自由民権運動にも多くの影響を与えたと言われる。
龍源寺にある天然理心流四代目師範・新撰組局長近藤勇の墓
一説に「賊軍」の剣法ゆえ明治後は衰退した等と言われているがこのように両陣営に分かれて門人が活躍しており、当然衰退をした訳でもない。
剣術の中に柔術の要素を多く持ちその独自性ゆえに剣道として統一されていく過程では主流となりえなかっただけである。
東京、神奈川、一部埼玉、山梨にのみ伝派した地域密着型の展開も特徴の一つだが当地域の剣友会の黎明期には理心流門人も多く参加しているのも事実である。
天然理心流の木刀